As relações entre os Estados Unidos e o Chile deterioraram-se nos anos 60 devido às preocupações dos EUA em relação à esquerda chilena e à ascensão da nacionalização chilena de certas indústrias, especialmente do cobre. A Aliança para o Progresso, assinada em 1961 pelo Presidente John F. Kennedy, foi concebida para impedir a propagação do socialismo por todo o hemisfério. A Aliança permitiu o investimento monetário em países da América Latina que ajudaria a reforçar as infra-estruturas, a educação e a defender governos democráticos, e o Chile foi um dos principais beneficiários da ajuda. A perspectiva da nacionalização de duas das principais empresas de cobre chilenas, a Anaconda e a Kennicott-que são propriedade de empresas sediadas nos Estados Unidos – juntamente com o crescimento do sentimento socialista em todo o hemisfério – levou os Estados Unidos a enviar ajuda e assistência ao Governo chileno, bem como a partidos políticos como o Partido Democrata-Cristão (PDC).
Em Setembro de 1964, o candidato do PDC Eduardo Frei foi eleito Presidente do Chile, vencendo o candidato de terceiro lugar Salvador Allende do partido Frente de Acção Popular (Frente de Acção Popular ou FRAP). A campanha de Frei recebeu fundos do Governo dos Estados Unidos para ajudar a garantir a sua eleição. A sua administração concentrou-se na melhoria da habitação, reforma agrária, e no aumento do acesso à educação. Frei também negociou um acordo com a empresa de cobre Anaconda sobre a nacionalização das minas de cobre. Houve muitos críticos do acordo da Anaconda, mesmo dentro do PDC de Frei, e a nacionalização tornou-se uma questão importante nas eleições presidenciais de 1970.
Os três candidatos à presidência nas eleições de 1970 foram Radomiro Tomic para o PDC, antigo presidente Jorge Alessandri em representação do Partido Nacional (PN), e Salvador Allende, candidato do partido Unidade Popular (Unidad Popular ou UP), uma coligação de esquerda que tinha substituído a FRAP. O governo dos EUA utilizou fundos secretos no Chile durante este período eleitoral, não para uso de qualquer candidato, mas para impedir a eleição de Allende. O apoio dos EUA teve algum impacto na eleição, mas Allende ainda recebeu mais de um terço da votação popular. Alessandri também obteve mais de um terço dos votos, perdendo apenas um ponto percentual de Allende. Uma segunda volta das eleições no Congresso chileno foi marcada para 24 de Outubro de 1970.
Nem a administração Richard Nixon, nem o actual governo chileno, nem as empresas americanas com negócios no Chile (Anaconda, International Telephone & Telegraph, Kennicott) desejavam ver uma presidência Allende, temendo as suas simpatias comunistas. O Comité 40, o comité do Conselho de Segurança Nacional dos EUA que analisou as propostas de acções encobertas, realizou numerosas reuniões que conduziram às eleições de Outubro. O debate sobre se e como empreender acções encobertas a fim de evitar uma vitória Allende foi vigoroso. Ao mesmo tempo, a liderança militar chilena tinha-se dividido em dois campos distintos relativamente à viabilidade de um golpe militar: aqueles que estavam dispostos a encenar um golpe militar, representados por duas facções sob o General Roberto Viaux e o General Camilo Valenzuela, e aqueles (personificados pelo General René Schneider) que acreditavam que qualquer tentativa dos militares para influenciar as eleições era inconstitucional. Após duas tentativas falhadas dos apoiantes de Valenzuela para raptar Schneider, uma terceira tentativa foi feita por Viaux a 22 de Outubro. A tentativa de rapto correu terrivelmente mal e Schneider foi alvejado. Ele morreu vários dias depois. Não houve mais tentativas por parte dos militares chilenos de influenciar a próxima eleição.
No dia 24 de Outubro o Congresso chileno votou para eleger Allende presidente por uma larga margem, e no dia 3 de Novembro ele foi oficialmente empossado como Presidente do Chile. Após a tomada de posse de Allende, Nixon declarou que as relações dos EUA com o Chile iriam continuar, mas seriam mais frescas do que durante as administrações anteriores. A administração temia que Allende iria criar um governo comunista no Chile. Os decisores políticos norte-americanos também tomaram medidas para limitar severamente mais créditos ou ajuda ao Chile.
A 21 de Dezembro de 1970, Allende propôs uma emenda à constituição chilena que autorizaria a expropriação das empresas mineiras. O Congresso chileno aprovou a emenda de nacionalização a 11 de Julho de 1971, e esta tornou-se lei cinco dias mais tarde. Este plano era único na América Latina devido a uma cláusula que Allende tinha introduzido e que citava “a obtenção de lucros excessivos”. Esta mantinha que as empresas mineiras de propriedade estrangeira ganhavam exponencialmente mais no Chile do que outras empresas semelhantes. Enquanto a expropriação de activos norte-americanos se baseava geralmente numa percentagem do valor de mercado, neste caso as empresas norte-americanas recebiam pouco ou nenhum dinheiro pelas minas nacionalizadas. Ao mesmo tempo, o Chile também ganhou o controlo da companhia telefónica chilena, da qual a ITT detinha a maioria. As relações entre os dois países foram prejudicadas à medida que as batalhas sobre a nacionalização prosseguiam ao longo de toda a administração Allende.
Allende queria reformar os cuidados de saúde, agricultura, e educação, e foi investido na nacionalização das empresas. Aumentou a percentagem de explorações agrícolas e empresas que foram nacionalizadas. Os salários aumentaram durante toda a administração, e nos primeiros meses, a inflação foi mantida à distância. À primeira vista, as reformas pareciam ter sido bem sucedidas. Tornou-se claro, contudo, que os sucessos não estavam a equilibrar os problemas. O aumento dos salários produziu um boom no consumismo, e o Chile teve de contar com as importações para satisfazer a procura. O preço do cobre caiu, o que afectou gravemente a balança de pagamentos do país. Além disso, o Governo chileno estava a ficar sem fontes de ajuda estrangeiras.
Estas questões conduziram a uma série de manifestações e greves de 1971 a 1973. A 29 de Junho de 1973, no meio de protestos e greves generalizadas, o Tenente Coronel Roberto Souper liderou uma tentativa falhada de golpe de estado contra Allende. Num discurso de rádio, Allende apelou ao povo para apoiar a sua administração e ajudar a derrotar o golpe ilegal, e convocou o General Carlos Prats para lidar com as forças rebeldes. Prats, tal como Schneider, acreditava que os militares deveriam permanecer apolíticos, e o golpe foi abortado ao final da manhã. Embora Prats tenha sido fundamental para impedir o golpe, em Agosto ele perdeu o apoio de grande parte do exército. Prats foi sucedido como Ministro da Defesa e Comandante do Exército pelo General Augusto Pinochet a 24 de Agosto de 1973.
Entre Junho e Setembro de 1973, mais protestos e greves paralisaram o Chile. A 22 de Agosto, a Câmara dos Deputados acusou o governo Allende de violar numerosas secções da Constituição. Allende refutou as acusações, afirmando que as suas acções eram constitucionais. Nessa altura, era evidente que a dissidência dos militares era galopante e que um golpe de Estado seria bem sucedido se apoiado integralmente pelos militares.
Na manhã de 11 de Setembro de 1973, os militares lançaram outro golpe de Estado contra o governo Allende. Às 9:10 da manhã, Allende fez a sua última emissão do palácio presidencial, anunciando que não renunciaria à presidência e reunindo os seus apoiantes com o grito: “Viva o Chile! Viva o povo! Viva os trabalhadores!” Após o discurso, Allende juntou-se supostamente na defesa do palácio, que estava a ser fortemente atacado. Assim que ficou claro que os militares tomariam o palácio, Allende disse aos defensores que se rendessem. Allende morreu durante os acontecimentos finais do golpe: a sua morte é agora amplamente considerada um suicídio.
No dia 13 de Setembro, Pinochet foi nomeado Presidente do Chile, após o que desmantelou o Congresso e baniu muitos partidos políticos chilenos de esquerda. A tomada de posse do governo pôs fim a uma história de 46 anos de governo democrático no Chile. Em Junho de 1975, Pinochet anunciou que não haveria eleições futuras no país. Embora o governo dos EUA tenha ficado inicialmente satisfeito com o golpe de Estado, as preocupações levantadas pelas violações dos direitos humanos relatadas pelo novo regime.
Debate continua sobre se os Estados Unidos apoiaram directamente o golpe de Estado de Pinochet. Os Estados Unidos tinham uma longa história de envolvimento em acções encobertas no Chile; tinham fornecido fundos de apoio aos candidatos eleitorais, tinham dirigido campanhas de propaganda anti-Allende, e tinham discutido os méritos do apoio a um golpe militar em 1970. Uma comissão do Senado foi convocada em 1975 para investigar o envolvimento encoberto dos EUA no Chile durante as décadas de 1960 e 1970. O relatório concluiu que os Estados Unidos tinham realizado acções encobertas no Chile durante estes anos e tinham mesmo considerado uma proposta para a via II, uma acção encoberta destinada a organizar um golpe militar para impedir a chegada ao poder de Allende. No entanto, concluiu que havia poucas provas para ligar o Governo dos EUA ao apoio encoberto do golpe de Pinochet.