Le relazioni tra gli Stati Uniti e il Cile si deteriorarono negli anni ’60 a causa delle preoccupazioni degli Stati Uniti riguardo alla sinistra cilena e l’aumento della nazionalizzazione cilena di alcune industrie, specialmente il rame. L’Alleanza per il Progresso, firmata nel 1961 dal presidente John F. Kennedy, fu progettata per prevenire la diffusione del socialismo in tutto l’emisfero. L’Alleanza permetteva investimenti monetari nei paesi dell’America Latina che avrebbero aiutato a sostenere le infrastrutture, l’istruzione e a sostenere i governi democratici, e il Cile era uno dei principali beneficiari degli aiuti. La prospettiva della nazionalizzazione di due delle principali compagnie di rame cilene, Anaconda e Kennicott – entrambe di proprietà di società con sede negli Stati Uniti – insieme alla crescita del sentimento socialista in tutto l’emisfero, portò gli Stati Uniti a inviare apertamente e segretamente aiuti e assistenza al governo cileno, così come a partiti politici come il Partito Democratico Cristiano (PDC).
Nel settembre 1964, il candidato del PDC Eduardo Frei fu eletto presidente del Cile, battendo il terzo candidato Salvador Allende del Fronte di Azione Popolare (Frente de Acción Popular o FRAP). La campagna di Frei ricevette fondi dal governo degli Stati Uniti per assicurare la sua elezione. La sua amministrazione si concentrò sul miglioramento degli alloggi, sulla riforma agraria e sull’aumento dell’accesso all’istruzione. Frei negoziò anche un accordo con la compagnia del rame Anaconda sulla nazionalizzazione delle miniere di rame. Ci furono molte critiche all’accordo Anaconda, anche all’interno del PDC di Frei, e la nazionalizzazione divenne una questione importante nelle elezioni presidenziali del 1970.
I tre candidati alla presidenza nelle elezioni del 1970 erano Radomiro Tomic per il PDC, l’ex presidente Jorge Alessandri in rappresentanza del Partito Nazionale (PN), e Salvador Allende, candidato del partito Unità Popolare (Unidad Popular o UP), una coalizione di sinistra che aveva sostituito il FRAP. Il governo degli Stati Uniti usò fondi segreti in Cile durante questo periodo elettorale, non per l’uso di un qualsiasi candidato, ma per impedire l’elezione di Allende. Il sostegno degli Stati Uniti ebbe un certo impatto sulle elezioni, ma Allende ricevette comunque più di un terzo del voto popolare. Anche Alessandri ottenne più di un terzo dei voti, superando Allende di un solo punto percentuale. Un ballottaggio nel Congresso cileno era previsto per il 24 ottobre 1970.
Né l’amministrazione di Richard Nixon, né l’attuale governo cileno, né le aziende statunitensi con attività in Cile (Anaconda, International Telephone & Telegraph, Kennicott) desideravano vedere una presidenza Allende, temendo le sue simpatie comuniste. Il Comitato 40, il comitato del Consiglio di Sicurezza Nazionale degli Stati Uniti che esaminava le proposte di azioni segrete, ha tenuto numerose riunioni fino alle elezioni di ottobre. Il dibattito su se e come impegnarsi in azioni segrete per prevenire una vittoria di Allende fu vigoroso. Allo stesso tempo, la leadership militare cilena si era divisa in due campi distinti riguardo alla fattibilità di un colpo di stato militare: quelli che erano disposti a mettere in atto un colpo di stato militare, rappresentati da due fazioni sotto il generale Roberto Viaux e il generale Camilo Valenzuela, e quelli (personificati dal generale René Schneider) che credevano che qualsiasi tentativo dei militari di influenzare le elezioni fosse incostituzionale. Dopo due tentativi falliti da parte dei sostenitori di Valenzuela di rapire Schneider, un terzo tentativo fu fatto da Viaux il 22 ottobre. Il tentativo di rapimento andò terribilmente male e Schneider fu colpito. Morì diversi giorni dopo. Non ci furono ulteriori tentativi da parte dei militari cileni di influenzare l’imminente ballottaggio.
Il 24 ottobre il Congresso Cileno votò per eleggere Allende presidente con un ampio margine, e il 3 novembre giurò ufficialmente come presidente del Cile. Dopo l’insediamento di Allende, Nixon dichiarò che le relazioni degli Stati Uniti con il Cile sarebbero continuate, ma sarebbero state più fredde rispetto alle amministrazioni precedenti. L’amministrazione temeva che Allende avrebbe creato un governo comunista in Cile. I politici statunitensi presero anche provvedimenti per limitare severamente ulteriori crediti o aiuti al Cile.
Il 21 dicembre 1970, Allende propose un emendamento alla costituzione cilena che avrebbe autorizzato l’esproprio delle compagnie minerarie. Il Congresso cileno approvò l’emendamento di nazionalizzazione l’11 luglio 1971, e divenne legge cinque giorni dopo. Questo piano era unico in America Latina a causa di una clausola che Allende aveva introdotto che citava “l’eccessiva presa di profitto”. Questo sosteneva che le compagnie minerarie di proprietà straniera guadagnavano esponenzialmente di più in Cile rispetto ad altre compagnie simili. Mentre l’espropriazione di beni statunitensi era di solito basata su una percentuale del valore di mercato, in questo caso le compagnie statunitensi ricevettero poco o niente denaro per le miniere nazionalizzate. Allo stesso tempo, il Cile ottenne anche il controllo della compagnia telefonica cilena, di cui la ITT possedeva la maggioranza. Le relazioni tra i due paesi si inasprirono quando le battaglie sulla nazionalizzazione continuarono per tutta l’amministrazione Allende.
Allende voleva riformare la sanità, l’agricoltura e l’istruzione, ed era investito in ulteriori nazionalizzazioni di imprese. Aumentò la percentuale di aziende agricole e commerciali che furono nazionalizzate. I salari aumentarono durante l’amministrazione e per i primi mesi l’inflazione fu tenuta a bada. In superficie, le riforme sembravano avere successo. Divenne chiaro, tuttavia, che i successi non compensavano i problemi. L’aumento dei salari produsse un boom del consumismo, e il Cile dovette fare affidamento sulle importazioni per soddisfare la domanda. Il prezzo del rame crollò, il che colpì gravemente la bilancia dei pagamenti del paese. Inoltre, il governo cileno stava esaurendo le fonti di aiuto straniere.
Questi problemi portarono ad una serie di manifestazioni e scioperi dal 1971 al 1973. Il 29 giugno 1973, in mezzo a proteste e scioperi diffusi, il tenente colonnello Roberto Souper guidò un fallito tentativo di colpo di stato contro Allende. In un discorso radiofonico Allende chiese al popolo di sostenere la sua amministrazione e di aiutare a sconfiggere il colpo di stato illegale, e chiamò il generale Carlos Prats per affrontare le forze ribelli. Prats, come Schneider, credeva che i militari dovessero rimanere apolitici, e il colpo di stato fu interrotto nella tarda mattinata. Anche se Prats è stato fondamentale nel fermare il colpo di stato, da agosto ha perso il sostegno di gran parte dell’esercito. Prats fu succeduto come ministro della difesa e comandante dell’esercito dal generale Augusto Pinochet il 24 agosto 1973.
Tra giugno e settembre 1973, altre proteste e scioperi paralizzarono il Cile. Il 22 agosto la Camera dei Deputati accusò il governo Allende di aver violato numerose sezioni della Costituzione. Allende confutò le accuse, affermando che le sue azioni erano costituzionali. A questo punto, era chiaro che il dissenso nell’esercito era dilagante e che un colpo di stato avrebbe avuto successo se sostenuto pienamente dai militari.
La mattina dell’11 settembre 1973, i militari lanciarono un altro colpo di stato contro il governo Allende. Alle 9:10 Allende fece la sua ultima trasmissione dal palazzo presidenziale, annunciando che non si sarebbe dimesso dalla presidenza e radunando i suoi sostenitori al grido di “Viva il Cile! Viva il popolo! Viva i lavoratori!” Dopo il discorso, Allende si sarebbe unito alla difesa del palazzo, che era sotto pesante attacco. Una volta che divenne chiaro che i militari avrebbero preso il palazzo, Allende disse ai difensori di arrendersi. Allende morì durante gli eventi finali del colpo di stato: la sua morte è ora ampiamente considerata un suicidio.
Il 13 settembre, Pinochet fu nominato presidente del Cile, dopodiché smantellò il Congresso e mise fuori legge molti partiti politici cileni di sinistra. La presa del governo pose fine ad una storia di 46 anni di governo democratico in Cile. Nel giugno 1975, Pinochet annunciò che non ci sarebbero state future elezioni nel paese. Anche se il governo degli Stati Uniti fu inizialmente soddisfatto del colpo di stato, le preoccupazioni aumentarono per le violazioni dei diritti umani denunciate dal nuovo regime.
Continua il dibattito sul fatto che gli Stati Uniti abbiano fornito supporto diretto al colpo di stato di Pinochet. Gli Stati Uniti avevano una lunga storia di azioni segrete in Cile; avevano fornito fondi a sostegno di candidati elettorali, condotto campagne di propaganda anti-Allende e discusso i meriti di sostenere un colpo di stato militare nel 1970. Una commissione del Senato fu convocata nel 1975 per indagare sul coinvolgimento segreto degli Stati Uniti in Cile durante gli anni ’60 e ’70. Il rapporto trovò che gli Stati Uniti avevano condotto azioni segrete in Cile durante questi anni e avevano anche considerato una proposta per la Traccia II, un’azione segreta intesa ad organizzare un colpo di stato militare per impedire ad Allende di salire al potere. Tuttavia, concluse che c’erano poche prove per collegare il governo degli Stati Uniti al sostegno occulto del colpo di stato di Pinochet.