Les relations entre les États-Unis et le Chili se sont détériorées dans les années 1960 en raison des inquiétudes américaines concernant la gauche chilienne et de la montée de la nationalisation chilienne de certaines industries, notamment le cuivre. L’Alliance pour le progrès, signée en 1961 par le président John F. Kennedy, était destinée à empêcher la propagation du socialisme dans l’hémisphère. L’Alliance permettait des investissements monétaires dans les pays d’Amérique latine afin de soutenir les infrastructures, l’éducation et les gouvernements démocratiques, et le Chili était l’un des principaux bénéficiaires de l’aide. La perspective de la nationalisation de deux des principales entreprises chiliennes de cuivre, Anaconda et Kennicott – toutes deux détenues par des sociétés basées aux États-Unis – ainsi que la croissance du sentiment socialiste dans tout l’hémisphère ont conduit les États-Unis à envoyer ouvertement et secrètement de l’aide et de l’assistance au gouvernement chilien, ainsi qu’à des partis politiques tels que le Parti démocrate chrétien (PDC).
En septembre 1964, le candidat du PDC Eduardo Frei est élu président du Chili, battant le candidat Salvador Allende du parti Front d’action populaire (Frente de Acción Popular ou FRAP), qui en est à sa troisième candidature. La campagne de Frei a reçu des fonds du gouvernement américain pour l’aider à assurer son élection. Son administration s’est concentrée sur l’amélioration du logement, la réforme agraire et l’augmentation de l’accès à l’éducation. Frei a également négocié un accord avec la compagnie de cuivre Anaconda sur la nationalisation des mines de cuivre. Les critiques de l’accord Anaconda furent nombreuses, même au sein du PDC de Frei, et la nationalisation devint un enjeu important de l’élection présidentielle de 1970.
Les trois candidats à la présidence lors des élections de 1970 étaient Radomiro Tomic pour le PDC, l’ancien président Jorge Alessandri représentant le Parti national (PN), et Salvador Allende, candidat du parti Unité populaire (Unidad Popular ou UP), une coalition de gauche qui avait remplacé le FRAP. Le gouvernement américain a utilisé des fonds secrets au Chili pendant cette période électorale, non pas à l’usage d’un candidat en particulier, mais pour empêcher l’élection d’Allende. Le soutien américain a eu un certain impact sur l’élection, mais Allende a tout de même obtenu plus d’un tiers du vote populaire. Alessandri a également recueilli plus d’un tiers des voix, ne talonnant Allende que d’un point de pourcentage. Un second tour de scrutin au Congrès chilien était prévu pour le 24 octobre 1970.
Ni l’administration de Richard Nixon, ni l’actuel gouvernement chilien, ni les entreprises américaines ayant des activités au Chili (Anaconda, International Telephone & Telegraph, Kennicott) ne souhaitaient voir une présidence Allende, craignant ses sympathies communistes. Le Comité 40, le comité du Conseil de sécurité nationale des États-Unis qui examine les propositions d’actions secrètes, tient de nombreuses réunions avant le second tour des élections d’octobre. Le débat sur l’opportunité et la manière d’engager des actions secrètes afin d’empêcher une victoire d’Allende est vigoureux. Dans le même temps, les dirigeants militaires chiliens se sont divisés en deux camps distincts concernant la viabilité d’un coup d’État militaire : ceux qui étaient prêts à organiser un coup d’État militaire, représentés par deux factions sous la direction du général Roberto Viaux et du général Camilo Valenzuela, et ceux (incarnés par le général René Schneider) qui pensaient que toute tentative de l’armée d’influencer les élections était inconstitutionnelle. Après deux tentatives ratées d’enlèvement de Schneider par les partisans de Valenzuela, une troisième tentative est faite par Viaux le 22 octobre. La tentative d’enlèvement tourne mal et Schneider est abattu. Il meurt quelques jours plus tard. Il n’y a pas eu d’autres tentatives de l’armée chilienne pour influencer le second tour de l’élection à venir.
Le 24 octobre, le Congrès chilien a voté pour élire Allende président par une large marge, et le 3 novembre, il a officiellement prêté serment comme président du Chili. Après l’inauguration d’Allende, Nixon a déclaré que les relations américaines avec le Chili se poursuivraient, mais qu’elles seraient plus froides que sous les administrations précédentes. L’administration craignait qu’Allende ne crée un gouvernement communiste au Chili. Les décideurs américains ont également pris des mesures pour limiter sévèrement les nouveaux crédits ou aides au Chili.
Le 21 décembre 1970, Allende a proposé un amendement à la constitution chilienne qui autoriserait l’expropriation des compagnies minières. Le Congrès chilien adopte l’amendement de nationalisation le 11 juillet 1971, et il devient loi cinq jours plus tard. Ce plan était unique en Amérique latine en raison d’une clause qu’Allende avait introduite et qui invoquait la « prise de bénéfices excessifs ». Cette clause soutenait que les sociétés minières appartenant à des étrangers réalisaient au Chili des bénéfices exponentiels supérieurs à ceux d’autres sociétés similaires. Alors que l’expropriation des actifs américains était généralement basée sur un pourcentage de la valeur marchande, dans ce cas, les sociétés américaines n’ont reçu que peu ou pas d’argent du tout pour les mines nationalisées. Dans le même temps, le Chili a également pris le contrôle de la compagnie de téléphone chilienne, dont ITT détenait la majorité. Les relations entre les deux pays se sont envenimées car les batailles autour de la nationalisation ont continué pendant toute la durée de l’administration Allende.
Allende voulait réformer les soins de santé, l’agriculture et l’éducation, et était investi dans la poursuite de la nationalisation des entreprises. Il a augmenté le pourcentage de fermes et d’entreprises qui ont été nationalisées. Les salaires ont augmenté tout au long de l’administration, et pendant les premiers mois, l’inflation a été tenue en échec. En apparence, les réformes semblent être un succès. Il est cependant devenu évident que les succès ne compensaient pas les problèmes. La hausse des salaires entraîne un boom de la consommation, et le Chili doit compter sur les importations pour répondre à la demande. Le prix du cuivre a chuté, ce qui a gravement affecté la balance des paiements du pays. En outre, le gouvernement chilien était à court de sources d’aide étrangères.
Ces problèmes ont conduit à une série de manifestations et de grèves de 1971 à 1973. Le 29 juin 1973, au milieu de protestations et de grèves généralisées, le lieutenant-colonel Roberto Souper a mené une tentative de coup d’État ratée contre Allende. Dans un discours radiodiffusé, Allende a demandé au peuple de soutenir son administration et de l’aider à faire échouer le coup d’État illégal, et a fait appel au général Carlos Prats pour traiter avec les forces rebelles. Prats, comme Schneider, estime que l’armée doit rester apolitique, et le coup d’État est avorté en fin de matinée. Bien que Prats ait joué un rôle clé dans l’arrêt du coup d’État, il a perdu le soutien d’une grande partie de l’armée en août. Prats a été remplacé comme ministre de la Défense et commandant de l’armée par le général Augusto Pinochet le 24 août 1973.
Entre juin et septembre 1973, d’autres protestations et grèves ont paralysé le Chili. Le 22 août, la Chambre des députés a accusé le gouvernement Allende de violer de nombreux articles de la Constitution. Allende réfute ces allégations, déclarant que ses actions étaient constitutionnelles. À ce moment-là, il était clair que la dissidence au sein de l’armée était endémique et qu’un coup d’État réussirait s’il était pleinement soutenu par l’armée.
Le matin du 11 septembre 1973, les militaires ont lancé un autre coup d’État contre le gouvernement Allende. À 9 h 10, Allende fait sa dernière émission depuis le palais présidentiel, annonçant qu’il ne démissionnera pas de la présidence et ralliant ses partisans au cri de » Vive le Chili ! Vive le peuple ! Vive les travailleurs ! » Après l’allocution, Allende s’est soi-disant joint à la défense du palais, qui subissait de lourdes attaques. Lorsqu’il est devenu évident que les militaires allaient prendre le palais, Allende a demandé aux défenseurs de se rendre. Allende est mort pendant les derniers événements du coup d’État : sa mort est maintenant largement considérée comme un suicide.
Le 13 septembre, Pinochet a été nommé président du Chili, à la suite de quoi il a démantelé le Congrès et mis hors la loi de nombreux partis politiques de gauche chiliens. La prise de contrôle du gouvernement a mis fin à une histoire de 46 ans de régime démocratique au Chili. En juin 1975, Pinochet annonce qu’il n’y aura plus d’élections dans le pays. Bien que le gouvernement américain se soit d’abord réjoui du coup d’État, les inquiétudes se sont accumulées quant aux violations des droits de l’homme signalées par le nouveau régime.
Le débat se poursuit pour savoir si les États-Unis ont apporté un soutien direct au coup d’État de Pinochet. Les États-Unis ont une longue histoire d’engagement dans des actions secrètes au Chili ; ils ont fourni des fonds pour soutenir des candidats électoraux, mené des campagnes de propagande anti-Allende et ont discuté des mérites du soutien à un coup d’État militaire en 1970. Une commission du Sénat a été convoquée en 1975 pour enquêter sur l’implication secrète des États-Unis au Chili dans les années 1960 et 1970. Le rapport a révélé que les États-Unis avaient mené des actions secrètes au Chili au cours de ces années et avaient même envisagé une proposition de Track II, une action secrète destinée à organiser un coup d’État militaire pour empêcher Allende d’accéder au pouvoir. Cependant, il a conclu qu’il y avait peu de preuves permettant de lier le gouvernement américain à un soutien secret au coup d’État de Pinochet.